Эддингтон начал исследовательский проект в лаборатории Кавендиша, но вскоре оставил его. Его следующие исследования по математике были не более успешными, чем по физике. Если бы Эддингтон начинал работу в науке сегодня, с подобными начальными «достижениями» он никогда не смог бы добиться столь широкого признания. С довольно спорной оценкой своего научного потенциала Эддингтон обратился к астрономии и получил назначение на работу в Королевскую Гринвичскую обсерваторию. Он участвовал в проекте, реализовывавшемся начиная с 1900г., в рамках которого в разное время года проводилось фотографирование астероида Эрос. Первым заданием Эддингтона было завершить анализ фотографий для того, чтобы определить точное значение солнечного параллакса, которое является ключом к определению расстояния до нашего Солнца и других звезд. Дела у Стэнли пошли лучше. Он стал обладателем приза Смита за реферат о движении звезд в 1907 г. и был награжден братством колледжа Святой Троицы.
В 1912г. умер профессор астрономии в Кембридже, Джордж Дарвин, сын Чарльза Дарвина, и в том же году на его место был назначен Эддингтон. В Кембридже было две кафедры астрономии; второй кафедрой заведовал профессор Лоундин. Первоначально кафедра, на которой работал Эддингтон, занималась экспериментальной стороной вопроса, а кафедра Лоундина обосновывала его теоретически. Несмотря на то что различие деятельности кафедр со временем нивелировалось, назначение руководителем Эддингтона, естественно, рассматривалось как уклон в сторону наблюдательной астрономии. Но в 1913 г. глава кафедры Лоундин умирает, и Эддингтон становится директором Кембриджской обсерватории. Таким образом, он принял на себя ответственность как за теоретическую, так и экспериментальную астрономию в Кембридже.
Вскоре после того, как Артур Стэнли Эддингтон занял свое место в руководстве астрономических исследований в Кембридже, разразилась Первая мировая война. Родители Эддингтона были квакерами, а их сын, отказавшийся от прохождения военной службы по религиозно-этическим убеждениям, избежал активной военной службы и смог продолжать свои исследования в Кембридже в 1914-1918 гг.
В то время Альберт Эйнштейн высказал некоторые примечательные мысли о гравитации, утверждая, что она является результатом искривления пространства. Он предсказал, что пучок света, проходя около Солнца, будет незначительно преломляться из-за искривления пространства вокруг.